Negli anni giovanili fu uno dei più attivi ispiratori dei movimenti legati al laicato cattolico romano: assieme a Paolo Mencacci e ad un gruppo di giovani dell'alta borghesia e delle nobili famiglie romane fondò nel 1869 il Circolo San Pietro, organizzazione di volontariato tuttora attiva; nel 1871 fondò la Primaria Associazione Cattolica Artistico-Operaia con il duplice scopo di formare agli insegnamenti cristiani gli artisti e gli operai e di tutelare i loro interessi d'arte; fu inoltre legato alle origini di altre associazioni cattoliche (tra cui la Primaria Società Cattolica Promotrice di buone Opere e la Società Primaria Romana per gli Interessi dei Cattolici), di comitati elettorali e del movimento politico dell'Unione Romana per le Elezioni Amministrative[1]. Lo storico Mario Casella ha scritto in proposito: "Si può dire che tra il 1869 e il 1891 non sorgesse a Roma iniziativa senza che mons. Jacobini fosse tra i suoi promotori e sostenitori"[1]